1. 研究目的与意义
苯酚是树脂、杀菌剂、医药等生产中最重要的化学物质之一。传统的三步法异丙烯制苯酚工艺能耗高，有副产物丙酮生成，苯酚收率低(5%)。而苯与O2或H2O2的一步法羟基化反应是生产苯酚最有吸引力的选择之一，具有较高的原子效率且氧化剂价廉易得。但是苯与O2的羟基化反应也存在一定困难，因此，开发高效、稳定、无毒的多相催化剂催化苯的羟基化反应仍然是一个挑战，尤其是在无还原剂的条件下，用双氧水作为氧化剂可以克服氧气难活化且在体系中需加入牺牲性还原剂的缺点。诸多研究结果已经证实多金属氧酸盐是实现苯羟基化的有效催化剂之一，但多金属氧酸盐极易溶于反应体系，不方便回收复用，为了克服催化剂的上述不足，获取具有高活性且方便回收的多金属氧酸盐催化剂需要探索新的催化剂设计策略。
2. 课题关键问题和重难点
活性金属的价态、用量和种类，载体的比表面积和表面官能团，以及溶剂、引发剂等均会对催化剂的活性和选择性造成影响。为了提高苯的转化率和苯酚收率，催化剂和反应工艺条件还需进一步深入研究，同时该反应中苯环上Ｃsp2-Ｈ键难以被活化、氧化剂特别是分子氧的活化难度大、产物苯酚易被过度氧化、催化剂复用稳定性难以提高以及多金属氧酸盐极易溶于反应体系，不方便回收复用等多方面的难题。与此同时，催化剂活性位点的理性设计和精准制备、载体的选用及其与活性位点的协同作用、有机官能团等助催化剂的修饰、催化剂孔结构构筑及亲疏水性的改善等，仍将是人们长期研究的重点，在追求高效催化剂的同时原子高利用率也是我们所要追求的。
3. 国内外研究现状（文献综述）
苯酚是重要的化工原料，它是制碳酸酯、树脂、染料、抗氧化剂以及其他许多化合物的中间体，因此工业上苯酚的需求量非常大。为了解决苯酚的需求量，许多苯酚的合成路线相继被开发。例如磺化法、氯苯水解法还有异丙苯法。目前主要的是传统的三步法，然而三步法耗能高且产生的副产物丙酮挥发性很强不仅会使空气污染还会使大气层中的臭氧被破坏[1]。以上方法多为多步合成需要加入的试剂较为复杂，不仅对资源有所浪费还会对环境有所污染。所以以苯为原料一步氧化逐渐受到许多人的关注，而苯与O2或H2O2的一步法羟基化反应是生产苯酚最有吸引力的选择之一，但也存在反应效率低等困难，因此催化剂的选择显得尤为重要，催化剂可以改变反应能垒、活化反应物产生反应活性中间体、降低反应所需的活化能以及提高反应速率，制备优良的催化剂是此次研究的主要目的。
杂多酸是由杂原子如P、Si、Co等和多原子如Mo、V、Nb等按一定结构通过氧原子桥联配位组成的一类结构稳定、组成简单的含氧多酸[2]。杂多酸按照阴离子结构划分可以分为Keggin、Anderson、Dawson等类型[3]。在已有的催化剂中，HPA以其独特的酸度和优良的结构，表现出优良的催化活性，被普遍地应用于催化反应中。特别是在均相和非均相反应中，HPA表现出良好的催化活性。
4. 研究方案
此次实验设计主要围绕以双氧水为氧化剂苯的一步氧化制苯酚的催化剂的研究，我们已将催化剂类型锁定在多金属氧酸盐催化剂，因而设计对象为一种新型的多金属氧酸盐催化剂，该催化剂应到达催化苯羟基化反应得到>20%以上的苯酚收率，且具有高活性和方便回。离子液体是一类由离子组成的液态熔盐，具有熔点低、不挥发、热稳定性好和功能可调等诸多优点，作为一种新型绿色介质可应用于催化、材料、新能源、石油化工等领域，已经成为绿色化工研究的热点之一。但离子液体也存在一定的局限性，如制造成本高，导致价格昂贵；黏度较大，影响传质效率；作为均相催化剂分离回收困难等，然而离子液体固载化能够克服这些困难。离子液体固载化是将离子液体通过物理吸附或化学键合的方法负载到不同的载体上，兼具了离子液体与载体的特征，能够显著提升离子液体的利用率，解决离子液体黏度大、传质及分离困难等问题。多孔载体负载能带来更大比表面积不仅能分散和稳定纳米粒子，使催化剂能最大限度发挥其作用，还可降低它的使用量、提高它的寿命但也存在许多的不足。在两者相比较中我们选择使用离子液体固载将金属氧酸盐催化剂多相化，离子液体是众所周知的反应介质/催化剂，多种官能化离子，官能团系在阳离子或阴离子上。另一方面，含v的杂多酸（HPAs）是一 种POMs，在苯的羟基化过程中对苯酚具有较高的催化活性，我们通过将功能化的离子与Keggin杂聚阴离子结合制备了一系列基于HPA的离子，用于多相有机转化，聚合物离子液体已被用作越来越多的有机合成的新型催化剂，具有增强稳定性和提高加工能力的优点。然而，IL阳离子的不溶性HPA盐在苯在水溶液中羟基化过程中通常是可溶解的H2O2。只有具有特殊设计的IL-阳离子的HPA-IL催化剂才能引起多相H2O2苯的羟基化反应，考虑到众所周知的含v杂聚酸对苯羟基化的高活性以及聚合物IL-阳离子的固体框架结构的改进，我们认为尝试HPA-PIL杂化催化剂是合理的。并且在其他研究者的实验下，他们发现当纯乙腈（6 mL）和醋酸（6 mL）分别作为溶剂时，苯酚产率分别为17.8%和 19.6%。对催化剂在混合溶剂中的优异性能的解释可能与H2O2的分解有关。在乙腈中加入乙酸引起的酸性介质有利于苯酚的生产，但纯乙酸的强酸性也会加速H2O2的自分解从而降低了苯酚的产率。因此基于反应选择性和活性，若将催化剂设计成带有酸性会促进活性。
再进行催化剂性能验证，研究不同的反应时间和温度，H2O2与苯的摩尔比、催化剂量和溶剂类型对实验结果的影响，多次实验绘制图表，根据图表发现最佳反应时间、反应温度、催化剂用量。根据前任研究一得H2O2与苯的摩尔比为3：1时催化效果最好。最后也要考察催化剂的回收复用性，由于HPA-PIL催化剂P-[VB-IM-VMS]PMoV可以通过从反应混合物中过滤轻松回收，通过三次试验测定催化的可循环性，在不添加新鲜催化剂的条件下与重复使用的催化剂相比，产率缓慢下降实验结果表明，产率的缓慢下降是由于反应和回收过程中催化剂的轻微损失，而不是由于反应过程中可能形成焦化。故该催化剂具有很一定的回收复用性能。
5. 工作计划
2022.11-2022.12.4确定毕业论文撰写指导教师，并在指导老师的指导下完成毕业论文的选题。
2022.12.26-2022.12.28进行任务书的修改。
2022.12.29-2023.1.5查找相关文献（英文文献至少3篇，中文文献至少5篇）并完成一篇英文文献的翻译。
以上是毕业论文开题报告，课题毕业论文、任务书、外文翻译、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。
