MHACF-UiO-66(Zr)加速催化Fenton反应降解水中磺胺二甲嘧啶的研究开题报告

 2022-12-17 14:13:51

1. 研究目的与意义

磺胺类抗生素是目前生活中常见的抗生素之一，其中尤以磺胺二甲嘧啶（Sulfamethazine，简称SMT）颇具代表性。SMT广谱抗菌、疗效强、价格低廉，在禽畜养殖中被广泛用于防治禽霍乱﹑禽伤寒和鸡球虫病。进入禽畜体内后，约50%以上的SMT会随尿液和粪便被排出。SMT进入水中后被植物吸收，通过食物链进入人体，具有潜在致癌性。残留在水中的SMT会抑杀环境微生物，目前难以通过污水厂常规工艺对其有效去除，而以强氧化性羟基自由基OH为代表的活性氧簇粒子（Reactive Oxygen Species，简称ROS）却可将其快速矿化分解。针对SMT研发高效降解技术是近年来高级氧化领域的热点研究之一[1-2]。

高级氧化反应中的Fenton反应技术，因其对难生物降解有机物的出色降解能力，近年来得到了广泛重视和应用[3]。Fenton反应中，常温常压下向酸性废水中投加Fe(II)和H2O2，H2O2经Fe(II)活化分解所产生的OH可将有机物矿化降解为CO2和水。但在工程实践中，Fenton反应结束后回调废水pH值至中性附近时会产生大量铁泥固废。它们无法被焚烧减量；被填埋后其也无法被微生物迅速分解，其所附着的有机物反而会缓慢释放出来，威胁地下水和土壤环境。凡此种种给Fenton反应后续的固废处置带来极大不便，成为制约该技术应用推广的瓶颈之一[4-5]。出现此问题的根源在于：Fenton反应中Fe(III)产生速率（式1，式3和式6）远高于Fe(II)还原再生的速率（式2，式4和式5），故必须向水中持续投加Fe(II)和H2O2以维持体系内OH的产生[6]。体系内累积的Fe(II)和Fe(III)在pH＞4后，即以氢氧化物和水合氧化物的铁泥固体析出于体系中。

FeII H2O2→FeIII OH OH- （k= 63 M-1S-1） （式1）

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2. 研究内容与预期目标

研究内容

（1）MOFs材料的制备与表征

前期研究结果表明，MIL-101(Cr)在酸性条件下结构不稳定易崩解。本项目拟以Uio-66（Zr)这一高比表面积和孔隙率、丰富的不饱和金属位、苯环骨架可稳定存在于酸性条件下、可进一步结构修饰的金属有机骨架材料为前驱物（Uio-66（Zr)的比表面积也非常巨大，更为关键的是，其可以稳定存在于酸性溶液中，同时Zr对环境更为友好），制备可吸附H2并生成[H]，用以加速Fenton反应中Fe(III)还原为Fe(II)的MOFs材料，廓清制备方法和活化条件（矿化剂种类、负载金属、活化温度、活化时间等）对材料构效量化参数（化学组成、结构特征、表面性能）的影响；结合目标反应验证，揭示MOFs组成、结构和制备活化方法、条件等对材料合成的可控性影响。

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3. 研究方法与步骤

（1）MOFs的制备与表征

A．MOFs材料的制备

以MIL-101(Al)的制备为例，可简述为：将九水合硝酸铝、对苯二甲酸、矿化剂（氢氟酸或醋酸盐）和水以一定摩尔比混合。混合物经搅拌后置于含聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，在220C烘箱中保持恒温3天，自然冷却至室温。所得产物依次用N,N-二甲基甲酰胺在150C下洗涤2次、乙醇在150C下洗涤2次，在150C下真空干燥12 h。若进行氨基修饰，则可将对苯二甲酸换作2-氨基对苯二甲酸。

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4. 参考文献

参考文献

[1] Tang J., Wang J. Metal organic framework with coordinatively unsaturated sites as efficient Fenton-like catalyst for enhanced degradation of sulfamethazine. Environ. Sci. Technol. 2018; 52(9): 5367-5377.

[2] Cheng M., Zeng G., Huang D., Lai C., Liu Y., Liu Y., Zhang C., Wan J., Hu L., Zhou C., Xiong W. Efficient degradation of sulfamethazine in simulated and real wastewater at slightly basic pH values using Co-SAM-SCS/H2O2 Fenton-like system. Water Res. 2018; 138: 7-18.

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5. 工作计划

1、3.1-3.14完成文献调研、资料收集，细化研究方案、制定研究详细计划表，试剂购置、相关实验设备购置、试制等工作，建立实验反应装置与监测、控制系统，进行调试与试运行，完善MOFs材料制备方法，熟悉材料表征的操作方法。

2、3.15-3.20 开展以Pd/Uio-66（Zr)为MOFs材料的研究。

3、3.21-5.1 开展以 Pd@Uio-66（Zr)为MOFs材料的研究。对比不同Pd负载形式对反应体系催化效果的影响。着手总结实验数据，样品外送表征。

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