铁掺杂Ni3S2/MnS复合材料的构筑及其析氧性能研究开题报告

1. 研究目的与意义

氢气由于能量密度高、燃烧无污染、储量丰富等优点被认为是21世纪一种较具发展潜力的清洁能源。目前，工业制氢主要依赖于水煤气制氢、天然气制氢以及甲醇的裂解，此类方法不仅反应条件苛刻、能耗高，而且排放大量CO₂，不符合当今社会对“双碳”目标的追求。电解水制氢是一种相对简单高效的制氢技术，据统计目前电解水制氢产量占氢气总产量的4 %，且越来越多的引起研究者的关注。电解水制氢可将可再生的太阳能和风能通过太阳能电池或者风力发电，实现氢气制备的无碳、节能、绿色环保化。电催化分解水反应包括阴极的析氢反应（HER）和阳极的析氧反应（OER），其中OER反应经过四电子/质子转移和分子耦合过程，是电催化分解水的限制步骤。为了提高能量利用效率、加快反应动力学，大量的工作致力于高效析氧催化剂的研究。

到目前为止，具有高效析氧催化活性的催化剂仍然集中于贵金属铱钌及其氧化物，但贵金属铱和钌由于储量低导致价格昂贵而不能被广泛应用。因此开发具有高效析氧性能的非贵金属催化剂对于发展电解水制氢至关重要。近年来基于过渡金属基催化剂由于其价格低廉催化活性相对较高，受到研究者们越来越多的关注。过渡金属硫化物由于其较易于调控的能带结构和化学组成而被广泛关注。其中，Ni₃S₂由于导电性较好且具有一定的OER活性被越来越多的研究。但是其OER本征催化活性相对较低、稳定性较差严重限制了其作为OER催化剂的应用。

基于此，本课题将从调控催化剂的几何构型与电子结构入手，通过几何构型的调控制备一种具有较大比表面的纳米片结构，一方面有利于反应中离子和反应物的传输，一方面有利于活性位点的暴露，增加反应物和活性位点的接触提升催化剂性能。另一方面对活性位点的电子结构进行调控，本课题中拟通过掺杂和异质结面的构筑两种方式对催化剂活性位点的电子结构进行精细的调控，通过掺杂和异质结面的形成的双重调控达到优化催化剂电子结构的目的，进而有助于OER反应中反应物和中间体的吸附和活化，提升催化剂的本征催化活性和稳定性。本课题拟通过一步溶液法，通过对反应时间、温度和反应物配比的调控达到本课题的预想。一步溶剂热法不仅反应简单而且也大幅度的降低的催化剂的制备成本。

2. 研究内容和预期目标

本课题的研究内容包括以下：

氢气由于能量密度高、燃烧无污染、储量丰富等优点被认为是一种较具潜力的清洁能源。电解水制氢可将可再生的太阳能和风能通过太阳能电池或者风力发电进行有效利用，实现氢气制备的无碳、节能、绿色环保化。电催化分解水反应包括阴极的析氢反应(HER）和阳极的析氧反应（OER)，其中OER反应经过四电子/质子转移和分子耦合过程，是电催化分解水的限制步骤。

通过一步水热法构筑铁掺杂的Ni₃S₂/MnS复合材料，研究掺杂和异质界面的构筑对催化剂几何及电子结构的影响，探究铁掺杂和异质界面的形成对OER反应催化活性提升的协同效应。通过SEM, XRD, XPS等物化表征探究其催化机理。

3. 研究的方法与步骤

1、 通过溶剂热法制备Ni₃S₂@NF;

2、 通过溶剂热法制备Ni₃S₂/MnS@NF;

3、 通过溶剂热法制备Fe-Ni₃S₂/MnS@NF;

4. 参考文献

[1] L. An, C. Wei, M. Lu, H. Liu, Y. Chen, G.G. Scherer, A.C.Fisher, P. Xi, Z.J. Xu, C.H. Yan , Recent development of oxygen evolutionelectrocatalysts in acidic environment [J]. Adv. Mater., 2021,33, e2006328.

[2] Y. Li, Y. Sun, Y. Qin, W. Zhang, L. Wang, M. Luo, H. Yang, S.Guo, Recent advances on water‐splitting electrocatalysis mediated bynoble‐metal‐based nanostructured materials [J]. Adv. Energy Mater., 2020,10, 1903120.

[3] Z. Lei, T. Wang, B. Zhao, W. Cai, Y. Liu, S. Jiao, Q. Li, R.Cao, M. Liu, Recent progress in electrocatalysts for acidic wateroxidation[J] Adv. Energy Mater., 2020, 10, 2000478.

5. 计划与进度安排